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顯德六年（959年），封為吳王，以尚書令參與政事，入住東宮。
建隆二年（961年），李璟遷都洪州（今南昌），封其為太子監國，留守金陵（今南京）。六月，李璟病逝，繼承皇位，在金陵登基。
建隆三年（962年），遣客省使翟如璧入貢北宋，宋太祖釋放南唐降卒千人。十一月，遣水部郎中顧彝入汴京進貢。
乾德元年（963年）四月，以陳洪進為節度使，以維持泉州對南唐的隸屬關系。七月，奉詔入京面見宋太祖。
乾德二年（964年），任韓熙載為中書侍郎、勤政殿學士，主持貢舉；又命徐鉉主持復試。三月，頒布鐵錢。九月，封長子李仲寓為清源公，次子李仲宣為宣城公。十月，李仲宣夭折，皇后（大周后）感傷而逝，撰《昭惠周后誄》悼念。
乾德四年（966年）八月，遣龔慎儀持詔書出使南漢，相約臣服宋朝，龔慎儀至南漢，被扣留。
乾德五年（967年）春，命兩省侍郎、給事中、中書舍人、集賢勤政殿學士值班光政殿，咨問國事，每至深夜。
開寶四年（971年）十月，宋太祖滅南漢，屯兵漢陽，非常恐懼，去除唐號，改稱“江南國主”，并遣其弟鄭王李從善朝貢，上表奏請罷除詔書不直呼姓名的禮遇，宋太祖同意，但扣留李從善。
開寶五年（972年）正月，下令貶損儀制：下“詔”改稱“教”；改中書、門下省為左、右內史府，尚書省改為司會府，御史臺改為司憲府，翰林改為文館，樞密院改為光政院；降諸“王”為“公”，避諱宋朝，以示尊崇。
開寶六年（973年）夏，宋太祖遣翰林院學士盧多遜出使南唐，上表愿接受北宋冊封爵位，被拒。十月，內史舍人潘佑感于國運衰弱，上書極言勸諫李平為尚書令，徐鉉、張洎進言“李平妖言惑眾，煽動潘佑犯上”，遣人收捕，潘佑在家中自殺，李平亦自縊獄中。
開寶七年（974年），多次求和遭拒，宋軍封鎖長江，南唐外援斷絕。招募兵卒，但終因實力懸殊節節敗退。
開寶八年（975年），宋軍攻破金陵，奉表投降，南唐滅亡。
開寶九年（976年）正月，被俘送到汴京，宋太祖封他為違命侯，拜左（一說右）千牛衛將軍。同年，宋太宗即位，改封他為隴西公。
太平興國三年（978年8月13日），死于北宋汴京，時年四十二歲整，宋太宗追贈其為太師，追封吳王，葬洛陽北邙山。
《虞美人·春花秋月何時了》《相見歡·無言獨上西樓》《浪淘沙·簾外雨漏漏》《破陣子·四十年來家國》《書琵琶背》《望江南·多少恨》《烏夜啼·昨夜風兼雨》《子夜歌·人生愁恨何能免》《蝶戀花·遙夜亭皋閑信步》《浪淘沙·往事只堪哀》等
李煜后期的詞作，凄涼又悲壯，意境深遠，為后來的“豪放”詞埋下了伏筆，同時也成為婉約派的開山祖師和承上啟下的一代宗師。他將詞的創作向前推動了一大步，成就主要體現在：表現領域超過了前人，多直抒胸臆，情真語摯；語言的運用自然精煉，形成既清新又雅致的藝術特色；他的詞兼有沉郁與婉約兩種風格，在晚唐五代詞中獨樹一幟。
加強中央集權
親理冤獄，減免刑罰
善待勛舊，安定人心
重視人才
變更弊政、與民生息
改革田制
鑄造鐵錢
加征賦稅，寬縱僧寺
繕甲募兵備戰，設置了龍翔軍，訓練水戰，以備不時之需。
展開積極的外交，向鄰邦斥之以唇亡齒寒之理，希望可以得到他國的援兵。
推行儒學
倡導文學
搜集和整理文獻
重視科舉
崇信佛教
對宋連年進貢，備藩臣禮”。
南唐文學家史虛白：后主天性喜學問……其論國事，每以富民為務，好生戒殺，本其天性。（《釣磯立談》）
明代詩論家胡應麟：后主目重瞳子，樂府為宋人一代開山。蓋溫韋雖藻麗，而氣頗傷促，意不勝辭。至此君方為當行作家，清便宛轉，詞家王、孟。（《詩藪·雜篇》）
清初文學家余懷：李重光風流才子，誤作人主，至有入宋牽機之恨。其所作之詞，一字一珠，非他家所能及也。（《玉琴齋詞·序》）
清代詞人徐釚：男中李后主，女中李易安，極是當行本色。（《詞苑叢談》）
清代學者郭麐：作個才子真絕代，可憐薄命作君王。（《南唐雜詠》）
中國當代作家柏楊：南唐皇帝李煜先生詞學的造詣，空前絕后，用在填詞上的精力，遠超過用在治國上。（《濁世人間》）
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